Universelle Kraft

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 2260 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Terahertz (THz)-Zeitbereichsspektroskopie (TDS, THz-TDS) wurde verwendet, um die optischen Eigenschaften von THz, dh Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten, von Borosilikat-, Tellurit- und Chalkogenidglasfamilien zu messen. Wir beobachten, dass die optischen THz-Eigenschaften von der Glaszusammensetzung abhängen. Die THz-Brechungsindizes verzeichneten einen zunehmenden Trend von Borosilikat- zu Chalkogenid- und Telluritglasfamilien. Unsere Ergebnisse zeigen die Fähigkeit, eine Glasfamilie, ein Glassystem und eine Glaszusammensetzung auszuwählen, um die optischen THz-Eigenschaften für eine mögliche Verwendung in optischen und photonischen THz-Anwendungen zu erreichen. Wir berichten über K- und β-Anpassungsparameter für das Potenzgesetzmodell, das zur Beschreibung dieser Eigenschaften verwendet wird, und zeigen, wie es universell auf mehrere Glasfamilien angewendet werden kann.

Gläser können als verschiedene passive und aktive optische Komponenten, z. B. Wellenleiter, Fenster, Linsen usw., bei THz-Frequenzen verwendet werden, da optische Eigenschaften wie niedriger oder hoher Brechungsindex und reduzierte Dispersion angepasst, angepasst und gesteuert werden können und Absorptionskoeffizient, die für jede gewünschte Anwendung ausgewählt werden können. Die Kenntnis der THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten über die THz-Bandbreite für zahlreiche Glasfamilien stärkt die Einsatzmöglichkeiten von Gläsern in diesem Frequenzbereich für verschiedene Anwendungen, die weite Bereiche der THz-Optik und -Photonik umfassen und sich insbesondere auf Kommunikationssysteme1, Sicherheit und Verteidigung2 konzentrieren. und medizinische Diagnose3.

Zu den THz-Anwendungen gehören die Qualitätskontrolle und -prüfung in verschiedenen Bereichen, darunter die industrielle Lebensmittelproduktion, der Transport verpackter Materialien, die Inspektion von Kunstwerken, die Inspektion und Untersuchung von Halbleiterwafern, die Feuchtigkeitsanalyse in der Landwirtschaft sowie in der Papier-, Automobil- und Pharmaindustrie4,5,6 ,7,8. Die THz-Reflexionsbildgebung wird in der biomedizinischen Diagnose von Krankheiten eingesetzt, da THz-Strahlung nur begrenzt in lebendes Gewebe eindringt und aufgrund der einzigartigen THz-Signatur zur oberflächennahen Identifizierung von Krebsgewebe, z. B. Haut- und Brustkrebs, verwendet werden kann1,3,9. Beispielsweise nutzt die Pharmaindustrie die THz-Spektroskopie für eine Vielzahl spezieller Anwendungen, darunter analytische Charakterisierung, Materialidentifizierung und die Untersuchung von Arzneimittelabgabesystemen. Es wurde insbesondere zur Bestimmung des Kristallinitätsgrads, der Beschichtungsdicke, der Gleichmäßigkeit, der Rauheit, der Porosität und von Defekten, z. B. Rissen und Delaminierung, verwendet, die auf Tablettenbeschichtungen auftreten10,11,12,13.

Naftaly et al.14,15,16, Kang et al.17 und Ravagli et al.18 haben über optische und dielektrische THz-Eigenschaften ausgewählter im Handel erhältlicher Silikatgläser berichtet, darunter polykristallines Quarzglas, amorphes Quarzglas und Silikatgläser von B 270® (modifiziertes Natronkalk-Kronglas), BK7® (Borosilikatglas), Pyrex® (Borosilikatglas), N-Zk7® (Zink-Kronglas), SF®-Serie (dichtes Flintglas) und SK10® (dichtes Barium). Kronglas). Borosilikat-, Tellurit- und Chalkogenidgläser werden als silikathaltige Oxid-, Nichtsilikatoxid- bzw. Nichtoxidglasfamilien definiert. Verschiedene Glasfamilien haben sehr unterschiedliche Zusammensetzungen, Strukturen, z. B. Struktureinheiten, Konnektivität und Netzwerke, und daraus resultierende Eigenschaften, z. B. THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten. Storm et al.19,20 und Schlomann21 analysierten THz-Absorptionskoeffizienten mithilfe eines Potenzgesetzmodells, \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)={K\left(h\nu \right)}^{\beta }\) oder die vereinfachte Form von \(n\alpha ={K\times f}^{\beta }\), wobei \(n\left(\nu \right)\) ist der frequenzabhängige Brechungsindex, \(\alpha \left(\nu \right)\) ist der frequenzabhängige Absorptionskoeffizient, K wird durch die Materialeigenschaften bestimmt und β ist eine von der Glaszusammensetzung abhängige Konstante. K ist definiert als \(K=\frac{{{e}^{*}}^{2}N{k}^{2}}{{\mathrm{\hbar }}^{2}\rho c{ V}_{D}^{3}}\), wobei \(N\) die Dichte der Ladungsschwankungen der Amplitude (\({e}^{*}\)) ist, k der lokale Feldkorrekturfaktor ( n2 + 2)/3, \(\mathrm{\hbar }\) ist die reduzierte Planck-Konstante, \(\rho\) ist die Massendichte, \(c\) ist die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum und VD ist die Debye-Schallgeschwindigkeit. K steigt etwa mit der vierten Potenz des Brechungsindex. Storm et al.19,20 überprüften die THz-Ferninfrarot-Absorptionsparameter für ausgewählte Gläser, darunter SiO2, B2O3, GeO2, As2S3, Se, As2Se3 und andere Zusammensetzungen, wobei die β-Parameter bei ~ 2 lagen.

Naftaly et al.14,15,16 haben das Potenzgesetzmodell überprüft und die K- und β-Parameter für alle untersuchten Gläser bestimmt. Es wurde festgestellt, dass der β-Parameter im Allgemeinen bei ~ 2 liegt, wobei β als Funktion der Glaszusammensetzung und der Einführung stärker polarisierbarer Bestandteile auf bis zu ~ 2,8 ansteigt. Kang et al.17 und Ravagli et al.18 erweiterten die optischen und dielektrischen THz-Eigenschaften von Gläsern weiter, indem sie sich auf die Chalkogenidglasfamilie im Hinblick auf das Potenzgesetz und die berichteten K- und β-Parameter konzentrierten. Ge-As-S-, Ge-Ga-Se-, Ge-As-Ga-Se- und Ge-Sb-Se-Gläser hatten einen β-Parameter von ~ 2, was mit Silikatglasstudien übereinstimmte, während La-Ga-S-, La- Ga-S-Se- und Ge-As-Se-Gläser berichteten über einen relativ hohen β-Parameter von ~ 3, der auf eine größere Koordinationszahl von La zurückzuführen ist.

Wir haben eingehende Strukturstudien für alle drei Glasfamilien durchgeführt und gleichzeitig THz-Brechungsindizes über die gesamte gemessene THz-Bandbreite berichtet, was letztendlich zu Struktur-THz-Eigenschaftsbeziehungen für die Glasfamilien Borosilikat, Tellurit und Chalkogenid führte. Wir empfehlen den Lesern, unsere früheren Arbeiten hinsichtlich der Beziehung zwischen Struktur und THz-Eigenschaften durchzusehen, d. h. eine eingehende Struktur- und THz-Untersuchung jeder Glasfamilie22,23,24. THz-TDS wurde verwendet, um den Brechungsindex und den Absorptionskoeffizienten bei THz-Frequenzen ausgewählter Zusammensetzungen verschiedener Glasfamilien zu untersuchen und zu untersuchen, wie es in der Glaswissenschaft und -technik als zerstörungsfreie Charakterisierungstechnik eingesetzt werden kann25.

Wir erweitern die optischen und dielektrischen THz-Eigenschaften von Gläsern und analysieren zum ersten Mal die Ergebnisse mithilfe des Potenzgesetzes, um K- und β-Parameter zu erhalten, um die Glasfamilien silikathaltiger Oxide, Nicht-Silikatoxide und Nicht-Oxide einzuschließen. Wir präsentieren unsere neuartigen optischen THz-Eigenschaften sowie Beobachtungen und Interpretationen des Potenzgesetzes. Unser Ziel ist es, das Potenzgesetz für drei verschiedene Glasfamilien zu bewerten und zu validieren, um die Universalität der Anwendung des Gesetzes zu bestimmen und neue wissenschaftliche Erkenntnisse im Hinblick auf die Gültigkeit des universellen Potenzgesetzes zu enthüllen.

Es wurden Borosilikat-, Tellurit- und Chalkogenidgläser hergestellt, deren Zusammensetzungen in Tabelle 1 aufgeführt sind und an anderer Stelle ausführlich besprochen werden22,23,24. Strukturstudien wurden durchgeführt, um eine umfassende Beschreibung der Struktur jedes Glassystems durch Raman-Spektroskopie und zusätzliche Spektroskopien zu liefern, die in früheren Arbeiten beobachtet wurden22,23,24. Das Natriumborosilikatglassystem wurde innerhalb der Borosilikatglasfamilie ausgewählt und schließlich zwei Verbindungsreihen, NaBSi und BNaSi, untersucht. Dabei wurde der Ersatz von SiO2 durch B2O3 mit konstantem Na2O bei 20 Mol-% und SiO2 durch Na2O mit konstantem B2O3 bei 20 Mol-% untersucht. , jeweils. Innerhalb der Telluritglasfamilie wurden die Glassysteme Natriumwolframtellurit (NWT) und Lanthanwolframtellurit (LWT) untersucht. Bei beiden Systemen wurde der Gehalt an Netzwerkmodifikatoren, z. B. Na2O und La2O3, konstant gehalten, während ein Netzwerkbildner durch einen anderen Netzwerkbildner, z. B. TeO2 für WO3, ersetzt wurde. Innerhalb der Familie der nichtoxidischen Chalkogenidgläser gibt es das glasartige Selen (Se), Arsensulfid (As–S), Arsenselenid (As–Se), Germaniumselenid (Ge–Se) und Germaniumarsenselenid (Ge–As–Se). ) Glassysteme untersucht.

Für die THz-TDS-Charakterisierung wurde ein Teraview TPS Spectra 3000 (Teraview, Cambridge, UK) verwendet. THz-Spektren wurden von 0,2 bis 2,0 THz unter Umgebungsbedingungen im Transmissionsmodus aufgenommen, wobei ein Referenzspektrum unter reinen Stickstoffbedingungen aufgenommen wurde. THz-Strahlung wurde mit einem modengekoppelten Ti:Saphir-Laser mit einer zentralen Wellenlänge von 800 nm, einer Wiederholungsrate von 80 MHz und einer Pulsdauer von 100 fs erzeugt. Jede Probe wurde an fünf verschiedenen Orten gescannt und gemittelt. Für jedes THz-Spektrum wurden 3000 Scans mit einer Auflösung von 1,2 cm−1 gesammelt. Abbildung 1 zeigt den für die THz-TDS-Messungen verwendeten Versuchsaufbau, wie er in unserer vorherigen Arbeit25 zu sehen ist.

(a) THz-TDS-Versuchsaufbau an der Alfred University, der für die Messungen in dieser Studie verwendet wurde, und (b) Probenhalter für die Übertragungskonfiguration, entnommen aus unserer vorherigen Arbeit25.

Wir haben die K- und β-Parameter bestimmt, indem wir \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)\) als Funktion der Frequenz (THz) aufgetragen und dann an die Potenzgesetzfunktion \ angepasst haben. (n\alpha ={K\times f}^{\beta }\). Bei einer bestimmten Frequenz ist der gesendete Strahl aufgrund der Dämpfung nicht mehr vom vom THz-TDS gemessenen Rauschen zu unterscheiden. Jenseits dieser Frequenz, die als Grenzfrequenz bezeichnet wird, behindert das niedrige Signal-Rausch-Verhältnis eine genaue Bestimmung der Materialeigenschaften. Wir beobachten unterschiedliche Grenzfrequenzen für jede Glasfamilie, die die gemessene Bandbreite der optischen THz-Eigenschaften beeinflussen.

Abbildung 2 zeigt eine Reihe experimenteller THz-TDS-Rohdaten und die optischen Eigenschaften, die aus einer Standardmessung für eine Glasprobe erhalten wurden. Zunächst wird unter reinen Stickstoffbedingungen ein Referenzspektrum aufgenommen, gefolgt von der Glasprobe. Die Signalamplitude wird aufgrund der Probenabsorption reduziert und die Phase wird durch den Brechungsindex der Probe verschoben, wodurch Informationen über die Zusammensetzung bereitgestellt werden. Eine Fourier-Transformation der Zeitbereichswellenform führt in den Frequenzbereich. Die Grenzfrequenz wird aus dem Frequenzbereich des elektrischen THz-Felds unter Verwendung des Grundrauschens ermittelt. Der Absorptionskoeffizient und der Brechungsindex werden direkt aus dem Datensatz unter Verwendung der Amplituden der elektrischen Felder und der relativen Phasen von Referenz und Probe ermittelt.

Beispielsatz von THz-TDS-Rohdaten und daraus resultierenden optischen Eigenschaften einer Glasprobe. (a) THz-Zeitbereichswellenform, (b) THz-Frequenzbereichsspektrum des elektrischen Feldes und (c) Absorptionskoeffizienten- und (d) Brechungsindexspektren einer Glasprobe bei THz-Frequenzen.

Abbildung 3 zeigt die (a) Brechungsindizes und (b) Absorptionskoeffizienten aller untersuchten Gläser. Diese Eigenschaften zeigen unterschiedliche Trends in den drei Glasfamilien. THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten messen einen Anstieg von den Glasfamilien Borosilikat über Chalkogenid bis hin zu Tellurit. Dieser Trend bestätigt, dass Glasfamilien, die mehr polarisierbare Bestandteile mit erhöhter Polarisierbarkeit enthalten, einen größeren Absorptionskoeffizienten und Brechungsindex über die THz-Bandbreite aufweisen. Ausgewählte gemessene Gläser weisen aufgrund des Etalon-Effekts bei niedrigen THz-Frequenzen, dh von 0,2 bis 0,5 THz, optische Interferenzen (Oszillationen oder Schwankungen) im THz-Brechungsindex und Absorptionskoeffizienten auf. Dieses Verhalten wird durch die Probendicke erklärt, wobei die reduzierte Dicke, z. B. weniger als 1 mm, mit der Wellenlänge der einfallenden THz-Wellen vergleichbar ist, die bei der THz-TDS-Messung verwendet werden. Dieses Verhalten würde nicht beobachtet werden, wenn die Probendicke größer als 1 mm wäre. Wir haben kürzlich die Genauigkeit und Zuverlässigkeit unseres kommerziellen THz-TDS-Instruments an der Alfred University untersucht, indem wir Messungen am National Institute of Standards and Technology (NIST) mit einem maßgeschneiderten THz-TDS-Gerät24 durchgeführt haben. Unsere Studie bestätigt, dass die beiden unterschiedlichen Instrumente bemerkenswert genaue Ergebnisse der optischen THz-TDS-Eigenschaften liefern, und gibt uns die Möglichkeit, Vertrauen in die Fähigkeit unseres THz-TDS an der Alfred University zu setzen, genaue Ergebnisse zu messen.

THz (a) Brechungsindizes und (b) Absorptionskoeffizienten aller Gläser. Schwingungen sind, wie bereits erwähnt, auf den Etalon-Effekt zurückzuführen.

Die Familie der Borosilikatgläser weist die niedrigsten optischen THz-Eigenschaften auf, da diese Gläser keine hohe Konzentration an polarisierbaren Bestandteilen enthalten. Wir beobachten jedoch einen ziemlich großen Bereich der Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten innerhalb des Borosilikatglassystems. Wir führen die Variabilität der Brechungsindizes auf das Glasnetzwerk und die Struktureinheiten zurück. Polymerisierte und depolymerisierte Borosilikatnetzwerke ohne und mit der Bildung nicht verbrückender Sauerstoffatome, assoziiert mit SiO4-Silikattetraedern, sind wahrscheinlich eine Erklärung für die Unterschiede im niedrigeren bzw. höheren Brechungsindex.

Die Chalkogenidglas-Familie und zahlreiche Systeme verfügen über allgemein erhöhte optische THz-Eigenschaften und dienen als Mittelpunkt für die untersuchten Familien, während sie gleichzeitig über eine erhöhte THz-Bandbreite verfügen. Spezifische Chalkogenidglassysteme sowie Elementzusammensetzung und Bestandteile ermöglichen ein breites Spektrum optischer THz-Eigenschaften. Es ist wichtig zu beachten, dass es Überschneidungen bei den THz-Brechungsindizes der Chalkogenid- und Borosilikatglasfamilien gibt, was die Verwendung beider Glasfamilien nahelegt, um gewünschte optische THz-Eigenschaften für potenzielle Anwendungen zu erreichen. Es wird gezeigt, dass Chalkogenidgläser die Fähigkeit besitzen, höhere Brechungsindizes als Borosilikatgläser zu erreichen, wodurch die Verfügbarkeit optischer THz-Eigenschaften erweitert wird.

Die höchsten THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten werden aufgrund der höheren Konzentration polarisierbarer Bestandteile in Form von WO3 und TeO2 in der Familie der Telluritgläser gemessen. Bei Telluritgläsern ist eine deutliche Verbesserung der optischen THz-Eigenschaften zu verzeichnen, während sie im Vergleich zu Borosilikat- und Chalkogenidgläsern auch ein breites Spektrum an gemessenen Eigenschaften aufweisen, d. h. Brechungsindizes von 3,5 bis 4,75.

Abbildung 4 zeigt die Korrelation zwischen Absorptionskoeffizient und Brechungsindex bei 0,5 THz für alle untersuchten Gläser. Innerhalb jeder Glasfamilie sind breite optische THz-Eigenschaftstrends zu beobachten, die die Variationen der THz-Eigenschaften zeigen, die durch Anpassung der Zusammensetzung eines Glassystems erreicht werden können. Unsere Daten zeigen, wie gewünschte optische THz-Eigenschaften durch die Auswahl einer Glasfamilie, eines Systems und einer Zusammensetzung gezielt erreicht und erreicht werden können. Diese Korrelation ermöglicht eine große Auswahl an THz-Brechungsindex- und Absorptionskoeffizientenwerten unter den drei untersuchten Systemen. Eine solche Korrelation ist wertvoll für die Vorhersage und Gestaltung von Glaszusammensetzungen für optische Anwendungen im gesamten THz-Bereich.

0,5 THz Absorptionskoeffizient und Brechungsindexkorrelation.

Abbildung 5 zeigt das Produkt aus dem THz-Brechungsindex und dem Absorptionskoeffizienten \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)\) als Funktion der Frequenz (THz) für alle untersuchten Gläser , wobei die Potenzgesetzfunktion an unsere experimentellen Daten angepasst wurde, um die K- und β-Parameter zu bestimmen. Für das Produkt aus Brechungsindex und Absorptionskoeffizienten sind deutliche, von der Glasfamilie abhängige Trends zu beobachten, die den gleichen Trends folgen, die bereits bei einzelnen THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten beobachtet wurden. Höhere optische THz-Eigenschaften werden bei Telluritgläsern beobachtet, gefolgt von Chalkogenidgläsern und dann Borosilikatgläsern.

Das Produkt aus THz-Brechungsindex und Absorptionskoeffizient. Schwingungen sind, wie bereits erwähnt, auf den Etalon-Effekt zurückzuführen.

Abbildung 6 zeigt die Parameter (a) K und (b) β für alle untersuchten Gläser als Funktion des Brechungsindex von 0,5 THz. Wie bei den THz-Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten zu sehen ist, sind für beide Potenzgesetzparameter unterschiedliche Trends zu beobachten. Der K-Parameter ist für Gläser mit höherer Polarisierbarkeit und polarisierbaren Bestandteilen höher, wobei Telluritgläser die größten Werte aufweisen, gefolgt von Borosilikat- und Chalkogenidgläsern, die ähnliche Werte aufweisen. Die Borosilikatgläser mit β-Parametern liegen in Übereinstimmung mit Naftaly et al. bei ~ 2.14,15,16. Bei Chalkogenidgläsern beobachten wir deutliche Abweichungen; Unsere Kompositionen unterscheiden sich jedoch erheblich von denen, über die in der Literatur berichtet wird, und decken einen weiten, bisher nicht berichteten Kompositionsraum ab. As40S60 und As40Se60 haben mit 1,87 bzw. 1,77 die beiden höchsten β-Parameter innerhalb der Chalkogenidfamilie, was mit ~ 2 vergleichbar ist, wie von Storm et al.19,20 berichtet. Die übrigen Chalkogenidgläser weisen niedrigere β-Parameter von nur 0,48 für Glasselen (Se) auf. Nach unserem besten Wissen wurden die β-Parameter für Telluritgläser bisher nicht angegeben. Telluritgläser haben β-Parameter zwischen 1,61 und 1,95.

Beziehung zwischen (a) K und (b) β und dem Brechungsindex von 0,5 THz.

Unsere Chalkogenidgläser decken große Zusammensetzungsräume innerhalb unärer, binärer und ternärer Systeme ab, über die bisher in der Literatur nicht berichtet wurde, und weisen eine größere Variation der β-Parameter auf. Bei Borosilikat- und Telluritglassystemen führen die Variationen in Zusammensetzung und Chemie jedoch zu konsistenteren β-Parametern, die mit denen in der Literatur vergleichbar sind.

Die Glasfamilien Borosilikat, Tellurit und Chalkogenid wurden mittels THz-TDS untersucht, um die optischen Eigenschaften von THz, dh Brechungsindizes und Absorptionskoeffizienten, über die gemessene Bandbreite zu bestimmen. Unsere Daten zeigen die Möglichkeit, die geeignete Glasfamilie und -zusammensetzung auszuwählen, um die gewünschten THz-Eigenschaften für THz-Anwendungen zu erreichen. Unsere K- und β-Anpassungsparameter sind in einigen Fällen mit den angegebenen Werten vergleichbar, insbesondere für Borosilikat- und ausgewählte Chalkogenidgläser. Unsere Ergebnisse legen nahe, dass der β-Parameter in einem breiten Bereich von ~ 0,5–2 variieren kann, abhängig von der Glaschemie und der Art der Bindung, z. B. überwiegend kovalent gebundene Chalkogenidgläser.

Die den in diesem Dokument präsentierten Ergebnissen zugrunde liegenden Daten sind derzeit nicht öffentlich verfügbar, können aber auf begründete Anfrage von den Autoren angefordert werden.

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Nicholas Tostanoski dankt der Inamori School of Engineering für seine Unterstützung als Lehrassistent. SK Sundaram dankt der Kyocera Corporation für ihre Unterstützung in Form der Inamori-Professur.

Diese Forschung erhielt keine spezifischen Zuschüsse von Förderstellen im öffentlichen, kommerziellen oder gemeinnützigen Sektor.

Terahertz Waves Science and Technology Laboratory (T-Lab), Inamori School of Engineering, The New York State College of Ceramics, Alfred University, Alfred, NY, 14802, USA

Nicholas J. Tostanoski & SK Sundaram

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Alle Autoren haben an der Konzeption und Gestaltung des Werkes mitgewirkt. Die Materialvorbereitung, Datenerfassung und Analyse wurden von NJT durchgeführt. Der erste Entwurf des Manuskripts wurde von NJT verfasst und alle Autoren kommentierten frühere Versionen des Manuskripts. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Nicholas J. Tostanoski.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Tostanoski, NJ, Sundaram, SK Universelles Potenzgesetz der optischen Terahertz-Eigenschaften von Borosilikat-, Tellurit- und Chalkogenidglasfamilien. Sci Rep 13, 2260 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-29345-x

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Eingegangen: 28. Dezember 2022

Angenommen: 02. Februar 2023

Veröffentlicht: 08. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29345-x

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